摘要
为了提高硅橡胶高温下的阻尼性能，将高苯基含量的苯基硅中间体添加到硅橡胶中，并使用硫化剂2,4-二氯过氧苯甲酰（DCLBP）与硅橡胶共硫化。通过无转子硫化仪、SEM、DMA、TG对改性硅橡胶性能进行表征。结果表明：随苯基硅中间体用量的增加，硅橡胶的硫化程度降低，硬度和拉伸强度下降，而拉断伸长率、撕裂强度和高温下的损耗因子tanδ明显提高。当添加量为15份时，硅橡胶拉伸强度为7.75 MPa，最大损耗因子tanδmax从0.2提高到0.3。
硅橡胶作为一种优良的阻尼减振材料，具有良好的耐高低温性能、耐辐照性能，可以在宽的温度范围内保持模量的稳定，在航空航天领域得到了广泛的应
常见的提高硅橡胶阻尼性能的方法主要有与高玻璃化转变温度（Tg）的橡胶、树脂共
将与硅橡胶相容性好的聚硅氧烷加入到硅橡胶中作为阻尼添加剂，是提高硅橡胶阻尼性能的一个好方法。赵艳
苯基硅中间体（
图1 苯基硅中间体分子式
Fig.1 Molecular formula of phenyl silicon intermediate
室温下在开放式炼胶机中加入甲基苯基硅橡胶，待生胶包辊后依次加入气相法白炭黑，苯基硅中间体，硫化剂，混炼10 min，薄通5~10遍后出片，打卷3~5次，裁片后放入模具和平板硫化机中进行硫化，按照用无转子橡胶硫化仪确定的正硫化时间进行硫化，二段硫化时间200 ℃× 4 h。所制备的改性硅橡胶命名见
| 编号 | 苯基硅中间体用量/%（w） |
|---|---|
| GY-0 | 0 |
| GY-5 | 5 |
| GY-10 | 10 |
| GY-15 | 15 |
使用无转子硫化仪研究了苯基硅中间体对硅橡胶硫化性能的影响，由
| 编号 | FL /dN·m | Fmax /dN·m | Fmax-FL /dN·m | t10 /min | t90 /min |
|---|---|---|---|---|---|
| GY-0 | 0.49 | 1.84 | 1.35 | 0.55 | 5.72 |
| GY-5 | 0.34 | 0.96 | 0.62 | 0.51 | 2.12 |
| GY-10 | 0.44 | 0.73 | 0.30 | 0.72 | 3.93 |
| GY-15 | 0.35 | 0.57 | 0.23 | 0.83 | 3.82 |
图2 苯基硅中间体改性硅橡胶的硫化曲线
Fig.2 Vulcanization curves of phenyl silicon intermediate modified silicone rubber
随着硫化的进行，硅橡胶分子间交联程度增加，分子链间滑移的阻力增大，对应图中表现为扭矩的上升，而随苯基硅中间体用量的增加，最大扭矩Fmax下降，表明硅橡胶的硫化程度降低，这主要是因为，苯基硅中间体中大量的苯基在硫化过程中稳定了过氧化物分解产生的自由基，且苯基硅中间体中不含乙烯基，只能通过自身的甲基与硅橡胶进行交联，硫化活性较低。
为了验证苯基硅中间体与硅橡胶之间的相容性，使用SEM对添加前与添加后的微观形貌进行分析,如
（a） 改性前
（b） 改性后
图3 苯基硅中间体改性前后硅橡胶的SEM照片
Fig.3 SEM photograph of silicone rubber before and after modification of phenyl silicon intermediate
从
从
| 编号 | Shore A 硬度 | 拉伸强度 /MPa | 拉断伸长率 /% | 拉断永久变形 /% | 撕裂强度 /kN· | 压缩永久变形/% |
|---|---|---|---|---|---|---|
| GY-0 | 53 | 10.2 | 390 | 2.08 | 16 | 9.93 |
| GY-5 | 44 | 9.75 | 621 | 4.24 | 55.3 | 13.53 |
| GY-10 | 43 | 9.13 | 674 | 7.64 | 45.7 | 15.72 |
| GY-15 | 31 | 7.75 | 878 | 15.7 | 40.4 | 21.09 |
未添加苯基硅中间体之前撕裂强度只有16 kN/m，添加量为5份时，撕裂强度达到最大为55.3 kN/m，这是由于苯基硅中间体中大量苯基增强了硅橡胶链间的相互作用，但继续添加后由于交联密度的下降使得撕裂强度有所降低。随苯基硅中间体用量的增大，硅橡胶压缩永久变形增大，回弹性下降，这主要是因为硫化程度的降低以及苯基的大体积位阻限制了分子链的弹性回复。
通过DMA研究了苯基硅中间体对硅橡胶阻尼性能的影响。从
图4 苯基硅中间体改性硅橡胶的损耗因子-温度曲线
Fig.4 tanδ-T curves of phenyl silicon intermediate modified silicone rubber
同时发现损耗峰温度逐渐往低温移动，这表明苯基硅中间体与硅橡胶之间并不是简单的共混，在硫化剂的作用下苯基硅中间体参与了硅橡胶的硫化，并改变了硅橡胶主链的柔性，苯基硅中间体作为新的弛豫单元进一步增加了硅橡胶的滞后损
结合硅橡胶弹性模量-温度曲线进行分析（
图5 苯基硅中间体改性硅橡胶的弹性模量-温度曲线
Fig.5 E’-T curves of phenyl silicon intermediate modified silicone rubber
使用热失重分析仪考察了苯基硅中间体对硅橡胶热稳定性的影响（
图6 苯基硅中间体改性硅橡胶的热失重曲线
Fig.6 TG curves of phenyl silicon intermediate modified silicone rubber
苯基硅中间体具有同硅橡胶相似的主链结构和更高的苯基含量，同硅橡胶有着良好的相容性，可以在提高硅橡胶损耗因子的同时不大幅降低硅橡胶的力学性能。随硅橡胶中苯基硅中间体用量的增加，硅橡胶的硫化程度降低，撕裂强度、断裂伸长率以及热分解温度提高。当苯基硅中间体添加量为15份时，硅橡胶拉伸强度为7.75 MPa，最大损耗因子tanδmax从0.2提高到0.3。结果表明，苯基硅中间体可以作为一种改善硅橡胶高温阻尼性能的阻尼剂使用。
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